钱壮飞是浙江湖州人，1925年加入中国共产党。他多才多艺，除行医外，还教过美术，演过电影，擅长书法绘画，喜欢无线电技术，达到了密码专家的程度。
1929年周恩来决定让钱壮飞与李克农、胡底组成特别党小组，直接归中央特科单线领导，打入国民党特务机关。他们三人被周恩来称为隐蔽战线的“龙潭虎穴前三杰”。
时任国民党中央组织部调查科科长徐恩曾对钱壮飞十分器重，让他担任机要秘书一职。但徐恩曾不许钱壮飞插手密码，总把密码本带在自己身上。钱壮飞利用机会，神不知鬼不觉地把密码本搞到手。
1931年4月，中央特科负责保卫工作的顾顺章，在汉口被叛徒发现逮捕，很快叛变。为证明自己的价值，他供出了中共中央驻汉口的秘密交通机关以及湘鄂西苏区、红二军团和鄂豫皖根据地驻汉口办事处。顾顺章知道中共在徐恩曾手下派有潜伏人员，所以他嘱咐武汉特务机关不要让徐恩曾身边的人知道。但武汉特务机关一看抓住了顾顺章这条“大鱼”，为抢头功，接连发了6封密电给徐恩曾，正巧被当天值班的钱壮飞接连收到。
钱壮飞判断连续发6封密电必为重大事项。他当机立断把密电拆开，又飞快地译出电文。
译出电文后，钱壮飞震惊不已。顾顺章极为了解党中央机关情况，也了解中共有人潜伏在徐恩曾手下，他的叛变必给党中央的安全和党的情报工作带来极大危害。危急时刻，钱壮飞派我党地下交通员、他的女婿刘杞夫连夜赶往上海通知李克农，李克农又想尽办法将情况报告了周恩来。周恩来迅速做出决断，紧急转移上海的党组织，并切断一切与顾顺章的联系。刚转移几分钟敌人就跟到了。如果再晚一点，后果不堪设想！
周恩来生前多次满怀深情地提起钱壮飞：“如果没有钱壮飞同志，我们这些在上海工作的同志早就不在人世了。”
